智能Ligand设计可启动酒精引导C-H激活

设计师ligands推广团队 工作认为³C-H债券集氢化交互作用加入设计中增强并组织反应综合体,这种方法可应用到其他催化系统中。

C-H功能化是有机合成中最多功能性反应之一,但这些联结无处不在和惰性使得选择变换极具挑战性指令C-H激活尝试消除这一点,即使用基底内现有功能锁定金属催化剂接近某一特定联结并周密设计ligands允许化学家使用碳基和含氮组引导初始金属关联交互

酒精 — — 最常见的功能类 — — 证明更具挑战性。中性氢化物和之间的交互作用已知弱因软金属中心与硬链Hydhylsyl群比常用指令群还多可见联结,丹尼尔斯特拉斯菲尔德后院余组脚本研究所 美国均表示hexyl指令群不善引导c-H链路

Strasfeld和研究员友陈假设通过设计促进氢调试,它们可增强并组织酒精基调和催化剂之间的关键交互作用使用回文反应模型,开始系统筛选带氢箱接受器和内基

微坐标对流化氧, 氢箱接受器与质子交互作用, 增强指令组对催化器的绑定同时,基调和催化作用之间的双点接触限制联结旋转并按面向理想保持综合响应ligand内部基数同时组成氢联结目标C-H联结氢值,减少激活阶梯的能源屏障,并提供催化剂与基数三点接触

Strasfeld和Chen快速识别出有前途的benzylice和cyclobti去除氢箱接受器或捐助集团的ligand或基底均不产生反应,DFT建模确认氢分解交互作用高度稳定

早期结果已经吸引到其他研究者的兴趣,他们热切地想看它如何影响未来响应设计表示「我对这份研究印象深刻」曼努埃尔范盖默伦德国基尔大学催解设计研究员深入理性设计利用H调用补充反应前复杂状态和过渡状态微弱交互作用,并经过设计周全计算验证设计逻辑可用于处理其他挑战基类

Ligands强健多功能易合成访问阿列格拉弗朗契诺英国杜汉大学催解设计研究员机智洞察法为扩展基底范围铺平道路,并有可能开发使用原酒精基数法对应选择版

优团队知道这项工作仍处在概念验证阶段,但为扩展方法能力而兴奋Strasfel最明显的下一步是直接扩展这些结果,从酒精基数和功能化步数上看,包括C-C联结别类反应和C-Hetrotom联结组成

故事头条和开句更新于2023年9月19日,