研究对水微滴自发产生过氧化氢的能力提出了质疑

沙特阿拉伯的科学家提供了一种新的解释，解释了通过喷射和冷凝产生的水微滴中过氧化氢是如何形成的。¹由Himanshu Mishra阿卜杜拉国王科技大学(Kaust)的研究小组设计了一系列实验，以证明在没有臭氧的吸收和化学转化的情况下，水微滴无法产生过氧化氢。在揭示过氧化氢产生的潜在机制时，他们希望他们的工作将有助于澄清最近关于水的这种独特行为的猜测。

尽管水在自然界和实验室中无处不在，但它的性质仍然处于密集的研究之中。目前实验和计算机建模方法的局限性使得研究水微滴中复杂的空气-水界面成为一个特别的挑战。2019年的一项研究²斯坦福大学的Richard Zare和他的同事提出了过氧化氢在水微滴的气-水界面上自发形成，科学家们既惊讶又困惑。在不使用催化剂或外部能量输入的情况下，构成水分子的强O-H键是如何在标准条件下断裂的?在几种可能的解释中，该小组提出水面上的电场可能是罪魁祸首。根据这种解释，在强电场的存在下，水分子被电离形成氢氧根，然后重新结合形成过氧化氢。随着水的一种看似新的行为被发现，科学家们开始更详细地探索这一现象。

考斯特大学的研究人员首先探测了通过喷射和冷凝形成的水微滴中的过氧化氢含量。使用基于斯坦福大学原始研究的实验设置，Mishra的团队惊讶地发现，过氧化氢浓度分别比Zare小组的冷凝实验和喷雾实验低了大约115倍和30倍。为了解释这些发现，他们设计了一系列实验来探索过氧化氢形成的其他解释。

通过混合实验和计算方法，该小组首先排除了蒸发浓度和机械振动的贡献。虽然发现两者都起作用，但研究小组得出结论，两者都不能解释所观察到的过氧化氢浓度。研究组在臭氧发生器现场进行实验时，首次发现过氧化氢的浓度超过了30μM，取得了重大突破。

Kaust团队成员小阿代尔·加洛(Adair Gallo Jr.)承认:“我们几乎没办法了。所以，我们转向了我们的装置，它在一个手套箱里——基本上是一个干净的环境。”我们认为，这肯定是某种地理差异在起作用。”

“在我们完成第一次试验后，发现臭氧可能是一个影响因素，我们决定进行更深入的研究——考斯特和加州有什么不同?”我们确实注意到，加州总体上是一个污染非常严重的地方，那里的臭氧浓度很高，”团队成员纳亚拉·Musskopf解释道。“这确实激发了我们设计实验，以证实大气中的臭氧浓度可以在微液滴中产生过氧化氢。”

通过在臭氧浓度在2-4900ppb范围内进行手套箱实验，该小组发现过氧化氢的形成对臭氧浓度极其敏感，并且在没有臭氧的情况下_，在任何大小的喷雾或凝结物中都检测不到过氧化氢。根据这一发现，该小组证实了水面不能像之前所认为的那样自发地产生过氧化氢。Kaust团队的结论是，过氧化氢一定是由臭氧的吸收和水溶液分解形成的，在Zare小组的实验中观察到，加州大气臭氧水平较高，导致过氧化氢浓度较高。

“这些实验为空气-水界面在水微滴化学中所起的作用提供了有价值的见解，表明过氧化氢的形成可能是由于周围大气中痕量的臭氧造成的，”评论道Manuel Ruiz-Lopez他是法国洛林大学的水界面专家。“然而，为了充分理解其中的机制，未来的研究应该考虑臭氧和其他活性氧对水面的亲和力，并评估界面对反应动力学和热力学的潜在重要影响。”