用AET捕捉四维原子运动的图像

来源:©Jihan Zhou/施普林格Nature Limited 2019

以原子分辨率捕捉4D成核使加州大学洛杉矶分校的团队对这一过程有了前所未有的了解。三维原子模型(a - c)显示铁为红色,铂为蓝色,纳米颗粒在9分钟、16分钟和26分钟内形成。富铂核心(d-f)在这段时间内保持不变。下面浅灰色和深灰色的投影显示了整个纳米颗粒和核心。纳米颗粒的内部原子层显示在三倍(g-i)。(比例尺1 nm)

科学家们第一次观察到铁和铂原子在4D中结晶——不仅观察到它们在空间中的排列,而且随着时间的推移跟踪它们。他们的观察结果与经典成核理论相冲突,经典成核理论描述了相变的早期阶段,增加了教科书理论过时和不精确的证据。

每一个相变——从形成云的水滴到与阿尔茨海默病有关的蛋白质聚合——都是从成核开始的。根据教科书式成核理论在美国,原子或分子聚集在一起形成完美的球形原子核,当它们达到一定的临界大小时就开始生长。新旧两相之间有一条明显的分界线。

但是健胃苗来自美国加州大学洛杉矶分校的他发现,当他第一次在全原子分辨率下观察铁铂合金的固-固相变时,发现有很大的不同。他的团队发现原子核既不是球形的,也没有尖锐的界面。相反,在追踪了60多个原子核后,研究小组得出结论,它们的形状和大小都不一样。每个核都有一个围绕稳定核的扩散界面。“我们发现(核心和主体之间的)平滑界面实际上可以降低相变的能量势垒,”Miao解释道。研究小组发现,原子核并没有稳定地生长,而是收缩并再次生长,甚至分裂。

苗说:“我们的实验清楚地表明,经典理论不足以描述原子尺度上的成核。”“我们(对数据分析)非常非常小心,因为这是一个很大的主张。在这个实验中,我让两个人独立进行数据分析。”

科学家的数据来自原子电子断层扫描(AET)图像。类似于低温电子显微镜时,将样本倾斜以重建3D图像。这使得研究小组在将样品加热到520℃(铁铂纳米颗粒从无序立方相转变为有序四方相的温度)9分钟、16分钟和26分钟后,对完全相同的原子进行了成像。

“我认为这非常令人兴奋,”他说梅丽莎Santala他在美国俄勒冈州立大学研究相变动力学。“显微镜技术确实推动了我们获得有关材料的详细信息。”

桑塔拉说,经典成核理论在原子尺度上失败并不令人惊讶。它并不是为这个设计的。尽管如此,它还是在本科课本中盛行,并形成了许多研究人员的思维框架汉娜Vehkamaki他是芬兰赫尔辛基大学的气溶胶物理学家。不幸的是,在很多应用中,我们没有更好的选择。”

桑塔拉说,像所研究的这种固体-固体过渡对开发新材料的研究人员来说尤其重要。“为了更好地控制它们的结构和性质,你必须理解成核作用。”

虽然AET不适用于研究其他相变——比如液体到固体的相变——苗说,所有的证据都表明这些结论是普遍的。Vehkamäki说:“如果他们能将他们的技术应用于冰成核,那将是一个巨大的突破,因为我们对这个过程缺乏微观上的了解。”“我们谈论的可能是一种会对天气和气候预测产生重大影响的东西。”