研究人员设计了一种嵌套式催化剂,它结合了金属氧化物和沸石催化剂的优点,将一氧化碳和直接进入液态碳氢化合物。其独特的分层结构最大限度地提高了液态碳氢化合物的性能和选择性,特别是汽油的传统成分。

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来源:©Thomas Hartman/乌得勒支大学

串联催化剂可以将合成气转化为简单的碳氢化合物,然后将其升级为适合发动机的更复杂的液体燃料

“金属氧化物和沸石的串联催化剂已经存在,”主要作者解释道伯特Weckhuysen来自荷兰乌得勒支大学。然而,它们的结构和结构通常是随机的——这是制造过程中使用的过程的结果。“我们的可控合成产生了具有很大可能性的双壳空心球体。“除此之外,这种分层的安排有助于将合成气逐步转化为燃料的不同阶段。

费托过程转化合成气-一种混合一氧化碳而氢则变成碳氢化合物,通常是石蜡和其他蜡状物质。进一步的反应将它们转化为液体燃料,比如汽油。

新的双壳球形催化剂可以同时进行这两个步骤。韦克胡森解释说:“首先,内部的金属氧化物层将CO和氢转化为线性碳氢化合物,然后沸石层进行寡聚、异构和裂解。”他说:“我们的空心颗粒很好地结合了这些功能,对分支碳氢化合物和芳烃具有很高的选择性。”“这在汽油中是最理想的,因为线性分子会引起不必要的发动机撞击。”

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来源:©肖家栋等/施普林格Nature Limited 2022

一氧化碳转换与一系列催化剂,包括一个标准的工业氧化铁。最后一种串联催化剂(最右边)在生产更复杂的碳氢化合物方面表现最好

研究小组还比较了几种用于费托反应的催化剂,这些催化剂的结构从裸露的金属氧化物球体到与沸石混合的“葡萄干布丁”。在工业条件下,双壳球对汽油和CO转化的选择性优于所有传统催化剂。

这种双功能球的制备极其简单——关键在于微观碳颗粒。这些碳结构内部有金属离子,它们将成为最终产品的内部催化层。在它们上面,研究人员沉积种子沸石纳米晶体,然后煅烧整个东西。韦克胡森说,这一举措可谓一石二鸟。他补充说:“煅烧将金属氧化成活性形式,并完全燃烧碳支架。”最后的程序进一步将沸石生长成不同的厚度,这取决于所需的产品。

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来源:©肖家栋等/施普林格Nature Limited 2022

串联催化剂的创建始于一个含有金属离子的碳载体

“这种方法非常干净,”他说Jorge吹牛的人他是沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学的多相催化专家。“令人惊讶的是,没有人尝试过用碳球作为模板,”他说,并补充说,“它的合成非常优雅”。双空心球体解决了这种串联催化剂中的一个常见问题-金属离子迁移到沸石中,这可能会降低其酸度和性能,解释Gascón。他说:“看起来金属阳离子在碳基质中是稳定的,不会与沸石交换……这是令人惊讶和非常鼓舞人心的事情。”“我相信,进一步的实验将对生长机制提供更多的见解。”

可调性是这些双壳球体的另一个优点。尽管适用性还有待探索,Weckhuysen和他的同事已经用钴、铜、锰和镍制备了不同种类的催化剂。他说:“我们还改变了金属氧化物和沸石这两层的厚度,提供了多种合成可能性。”Gascón也对可能性感到好奇。“例如,含有钴-铟或铜-锌的多金属外壳可以直接从二氧化碳和氢气中产生甲醇,而不是合成气。”